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Unmix模型污染源解析研究进展及应用前景

蔡昂祖 张海霞 王小剑 武晓琪

蔡昂祖, 张海霞, 王小剑, 武晓琪. Unmix模型污染源解析研究进展及应用前景[J]. 土壤通报, 2021, 52(3): 747 − 756 doi: 10.19336/j.cnki.trtb.2020081401
引用本文: 蔡昂祖, 张海霞, 王小剑, 武晓琪. Unmix模型污染源解析研究进展及应用前景[J]. 土壤通报, 2021, 52(3): 747 − 756 doi: 10.19336/j.cnki.trtb.2020081401
CAI Ang-zu, ZHANG Hai-xia, WANG Xiao-jian, WU Xiao-qi. Review on the Pollution Source Apportionment by Unmix Model and Application Prospect[J]. Chinese Journal of Soil Science, 2021, 52(3): 747 − 756 doi: 10.19336/j.cnki.trtb.2020081401
Citation: CAI Ang-zu, ZHANG Hai-xia, WANG Xiao-jian, WU Xiao-qi. Review on the Pollution Source Apportionment by Unmix Model and Application Prospect[J]. Chinese Journal of Soil Science, 2021, 52(3): 747 − 756 doi: 10.19336/j.cnki.trtb.2020081401

Unmix模型污染源解析研究进展及应用前景

doi: 10.19336/j.cnki.trtb.2020081401
基金项目: 河北省重点研发计划项目(17273712D)资助
详细信息
    作者简介:

    蔡昂祖(1997−),男,江苏省徐州市人,硕士研究生,主要从事污染物源解析研究。E-mail: caiangzu@163.com

    通讯作者:

    E-mail: zhanghaixia@hebeu.edu.cn

  • 中图分类号: X50

Review on the Pollution Source Apportionment by Unmix Model and Application Prospect

  • 摘要: 基于国内外近十年的期刊文献,归纳总结了Unmix模型在污染源解析研究中的应用情况,对比分析了在不同介质和研究对象上的差异,对该模型的应用前景进行了展望。现阶段Unmix模型在国外主要用于大气颗粒物的源解析,而国内则多应用于多环芳烃(PAHs)和土壤重金属的源解析。Unmix模型与主成分分析法(PCA)、正定矩阵因子分析法(PMF)等源解析模型的解析结果存在差异,这主要源于不确定性参数的取值方法不同,其次是对原始数据的不确定性反应有异。总体来看Unmix模型在土壤重金属、PAHs及大气颗粒物等方面已经有了较为广泛的应用,而对于其他类型污染物的源解析还需进一步探讨。
  • 图  1  近10年Unmix模型国外源解析应用统计

    Figure  1.  Statistical results of source apportionment by Unmix model in foreign countries in recent ten years

    图  2  近10年Unmix模型国内源解析应用统计

    Figure  2.  Statistical results of source apportionment by Unmix model in China in recent ten years

    表  1  近十年国外Unmix模型源解析应用

    Table  1.   Application of Unmix model source apportionment at abroad in recent ten years

    研究地点
    Research site
    研究介质
    Research media
    研究对象
    Research object
    源解析方法
    Method of source apportionment
    Unmix模型解析出的主要源
    Main sources by Unmix model
    发表年份
    Published year
    印度印支恒河中部平原 大气 PM10 Unmix 地壳悬浮物(57% ~ 63%),次要气雾剂源(17% ~ 23%),生物质/垃圾焚烧产生的排放物(10% ~ 19%) 2020[13]
    印度德里 大气 PM10 PCA/APCS,Unmix和PMF 地壳自然源(11.8%),车辆排放物(18.5%),二次气溶胶(27%),生物质燃烧和海盐的混合源(31.4%)以及工业排放物(11.3%) 2018[14]
    巴西圣卡塔琳
    娜州
    大气 PM10 PMF和Unmix 土壤悬浮/道路扬尘排放(65% ~ 75%)和燃煤排放(15% ~ 25%) 2013[15]
    西班牙萨拉
    戈萨市
    大气 PM10 PMF和Unmix 重油燃烧(6.2%),煤炭燃烧(13.1%),与轻油燃烧有关的工业排放(2.5%)和土壤悬浮颗粒物(63.5%) 2013[16]
    美国密歇根州迪尔伯恩 大气 PM2.5 PMF和Unmix (1)二次硫酸盐;(2)二次硝酸盐;(3)钢铁生产;(4)铁/钢渣的富钾因子废物处理;(5)焚化的富镉因子;(6)以La/Ce为特征的炼油厂;(7)石油燃烧;(8)煤炭燃烧;(9)机动车;(10)道路扬尘 2013[17]
    印度德里 大气 PM2.5 PCA/APCS,Unmix和PMF 二次气溶胶(30%),土壤/道路扬尘(24.3%),车辆排放物、生物质燃烧和化石燃料燃烧的混合源(32.2%)以及工业排放物(13.4%) 2017[18]
    墨西哥瓜纳华托州萨拉曼卡 大气 PM2.5 PMF和Unmix 燃烧源(60.58%),地壳自然源(5.55%),道路交通源(5.38%)和二次有机气溶胶(28.49%) 2012[19]
    美国 大气 PM2.5 PMF和Unmix 燃烧源(61.9% ± 8.3%),交通源(23.5% ± 6.2%),金属加工(11.2% ± 3.8%)和自然源(3.9% ± 4.1%) 2011[20]
    尼日利亚奥孙州 大气 PM2.5、PM2.5-10 PMF,PCFA和Unmix PM2.5的3个源分别是土壤(15.2%)、金属加工源(41.6%)和柴油机燃烧源(43.2%);PM2.5-10 的3个源,土壤(21.0%)和金属加工源(78.1%)还有一个未识别源(0.09%) 2016[21]
    美国洛杉矶 大气 PM2.5中有机碳 CMB,PMF和Unmix 居民区排放(30%),移动来源(6%),木头焚烧产生的烟尘(16%),主要生物成因和两种类型的次要有机碳(SOC)(即人为(31%)和生物成因排放(16%)) 2013[22]
    印度坎普尔市 大气 PM1 Unmix 复合材料汽车(16%),钢铁生产和冶金工业(14%),燃煤(7%),地壳(7%),二次气溶胶(57%) 2013[23]
    巴基斯坦费萨拉
    巴德
    大气 TSP 化学形态数据和Unmix模型 TSP的三个主要来源:发电厂/炼油厂,砖窑和道路 2016[24]
    希腊伊拉克利翁、塞浦路斯 大气 PAHs PCA/MLRA,Unmix 主要PAH排放源为汽油和柴油/煤燃烧源,分别占伊拉克利翁总贡献的60%和40%,在利马索尔,这两个排放源的贡献几乎相等,分别为51%和49% 2019[25]
    德国萨克森州 大气 PAHs PCA-MLR,PMF和Unmix 0.45 ~ 63 μm:焦炉排放40%,交通59,其他1%;63 ~ 100 μm:汽油燃烧排放30%,地表来源1%,柴油燃烧排放37%,焦炉排放32%;100 ~ 400 μm:地表来源14%,柴油燃烧排放36%,汽油燃烧排放50%;400 ~ 1000 μm:地表来源2%,焦炉排放16%,交通排放源82% 2019[26]
    埃及亚历山大市 大气 PAHs FA-MLR,PMF和Unmix 柴油车排放(19% ~ 34%),汽油车排放(36% ~ 49%),天然气燃烧(11% ~ 27%),在夏季蒸发/未燃烧的石油源(8% ~ 18%) 2013[27]
    塞尔维亚贝尔格
    莱德
    大气 VOCs Unmix 交通源(27.6%),汽油蒸发/炼油厂(23.6%),石化行业/生物排放,烟尘(18.2%),固体燃料燃烧(11.5%)和当地实验室排放(6.3%) 2015[28]
    塞尔维亚贝尔格
    莱德
    大气 VOCs PMF和Unmix 交通源(27.6%),汽油蒸发/炼油厂(23.6%),石化行业/生物排放,烟尘(18.2%),固体燃料燃烧(11.5%)和当地实验室排放(6.3%) 2015[29]
    伊朗德黑兰 大气 VOCs Unmix 车辆尾气(61%),燃料蒸发(12%),城市燃气和天然气来源。(17%),生物来源(8%)和工业溶剂来源(2%) 2013[30]
    伊朗德黑兰 大气 二甲苯(BTEX) Unmix 溶剂和喷漆源(5%)以及汽车尾气排放(29%),混合来源(66%)。混合来源包括橡胶和塑料制造业(39%),皮革行业(28%)和未知来源(33%) 2017[31]
    加拿大艾伯塔省阿萨巴斯卡 大气 空气中无机物污染源 PCA、CMB、PMF和Unmix 油砂处理和粉尘源对地衣植物组织元素浓度的源影响最大 2012[32]
    塞尔维亚贝尔格
    莱德
    大气 大气降尘重金属 Unmix 混合源(其中RB点位为68%,BG点位为46%,FVM点位为74%);化石燃料排放源(其中RB点位为17%,BG点位为29%,FVM点位为13%);金属加工源(其中RB点位为15%,BG点位为25%,FVM点位为13%) 2010[33]
    加拿大新斯科舍省小型船舶港口 沉积物 PAHs UnmixO 燃煤和交通排放源(32%),生物质和燃煤排放源(47%);成岩热解过程(11%),岩石和火成成因的混合源(10%) 2019[34]
    印度班加罗尔Peenya地区 水体 地下水污染源 Unmix, PMF 自然源(25%),镀铬来源(15%),磷化工业来源(19%),生活污水排放(21%),地质源(8%),铅酸电池(12%) 2019[35]
    美国洛杉矶 水体 降水中水溶性离子 Unmix 二次污染源(50%)、海洋传输源(43%)、燃煤源及生物质燃烧源(7%) 2016[36]
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    表  2  近十年国内Unmix模型污染源解析应用

    Table  2.   Application of Unmix model pollution source apportionment in China in recent ten years

    研究地点
    Research site
    研究介质
    Research media
    研究对象
    Research object
    源解析方法
    Method of source apportionment
    Unmix模型解析出的主要源
    Main source by Unmix model
    发表年份
    Published year
    北京市城区公园 土壤 重金属 Unmix 土壤母质和特殊工业源(21.38%),工农业混合(35.43%),交通源(43.19%) 2020[39]
    陕西省西安市城区 土壤 重金属 PMF,Unmix,PCA-MLR 混合源(65.36%),自然和人为来源(17.76%),交通尾气和工业排放源(16.88%) 2019[40]
    甘肃省武威市农田 土壤 重金属 PMF,Unmix,GPCA/APCS 人为源(51.06% ~ 61.56%),其次是化石燃料(煤炭和石油)的燃烧(27.92% ~ 28.66%)和与建筑材料相关的活动源(10.52% ~ 20.29%) 2019[41]
    陕西省宝鸡市区 土壤 重金属 Unmix 工农业活动所致的"人为源"(8.58%),交通排放造成的"人为源"(77.67%),"混合源"(13.75%) 2019[42]
    浙江省宁波市区 土壤 重金属 Unmix 工业污染源(57.38%),生活污染源(17.16%)和矿产污染源(25.02%) 2019[43]
    湖南省长沙市、郴州市和衡阳市农田 土壤 重金属 Unmix 在郴州和衡阳区域,土壤表层Cd污染主要由工业活动
    (贡献率分别为66.15%和64.88%)引起,Pb污染同时受工业活动(贡献率分别为49.10%和54.28%)和交通运输及自然污染(贡献率分别为43.24%和50.23%)共同影响;在长沙区域,土壤表层Cd污染受农业源影响最大(61.50%),而Pb污染主要与交通运输及自然污染综合源(94.29%)有关
    2018[44]
    云南省曲靖市会泽县铅锌矿区 土壤 重金属 Unmix 工业活动造成的人为污染源(16.32%),燃煤和施肥导致的污染源(68.26%),矿山开采导致的人为污染源及土壤母质造成的自然污染源的综合污染源(15.42%) 2018[45]
    吉林省桦甸市夹皮沟矿区 土壤 重金属 Unmix 选矿、公路交通及垃圾排放等人类活动的污染源(39.31%);岩石风化和生物作用,贡献率为(13.87%);土壤母质和施用化肥、居民燃煤导致的综合污染源,贡献率为(23.93%);铁矿开采及运输,贡献率为(22.89%) 2014[46]
    辽宁省辽河三角洲 土壤 PAHs PMF和Unmix 生物质燃烧,柴油排放和煤炭燃烧 2015[47]
    黄淮平原 土壤 PAHs PCA-MLR、PMF和Unmix 木材/生物质燃烧(47.8%),化石燃料燃烧(21.1%)和交通排放(18.3%) 2013[48]
    山东省济宁市 土壤 潜在毒性元素(PTE) PMF,APCA/MLR,和 Unmix 成土母质(57.54%),工业排放和交通排放的人为因素(24.09%),大气沉降(18.37%) 2020[49]
    江苏、安徽省湖泊 沉积物 PAHs、PFASs和OCPs PMF、Unmix、PCA-MLR 交通排放源和柴油燃烧源(54.2%)煤炭,天然气燃烧源(18.0%),天然气、柴油燃烧源(28.3%);PFASs来源主要有3种,分别是氟化物加工助剂、树脂涂层、金属电镀工业源(42.8%),纺织、贵金属、涂料工业排放源(39.9%),纸质食品包装工业源(17.3%);OCPs来源主要是DDT历史残留(52.5%),六氯环己烷(BHC)的历史残留(24.8%),异狄氏剂醛、氯丹(12.3%)和硫丹(10.4%)的贡献 2018[50]
    洪湖 沉积物 PAHs PCA-MLR,PMF和Unmix 混合生物质燃烧和煤炭燃烧的来源(31.0 ~ 41.4%),石油燃烧(31.8 ~ 45.5%)和漏油(13.1 ~ 21.3%) 2017[51]
    山东省胶州湾 沉积物 PAHs Unmix和PMF 成岩源(43.2%),焦炉源(39.2%),燃煤源(12.6%)和柴油排放源(5.0%) 2015[52]
    黄河 沉积物 PAHs PCA-MLR和Unmix 对于沉积物样品,车辆排放,燃煤和成岩源对ΣPAH的贡献分别为41.07% ~ 61.05%、38.83% ~ 45.56%和11.18 ~ 14.92%;对于孔隙水样品,车辆排放是最主要的排放源(45.51% ~ 69.39%),其次是成岩源
    (29.80 ~ 34.22%)和燃煤(7.35% ~ 21.59%)
    2012[53]
    黄河中下游 沉积物 PAHs PCA- MLR、PMF和Unmix 车辆交通源分别占PAHs的25.1% ~ 36.7%,煤炭源34.0% ~ 41.6%,生物质燃烧和焦炉源29.2% ~ 33.2% 2014[54]
    新疆、甘肃、青海、云南省5个湖泊 沉积物 PAHs Unmix 车辆排放源(28.54%)和生物质及家用燃煤源(71.46%) 2014[55]
    山东省烟台市 沉积物 PAHs Unmix 煤炭燃烧和交通污染的混合来源占所测量的PAHs的38.9%,其次是柴油排放(38.8%)和混合的生物质燃烧和汽油发动机排放的来源(22.3%) 2014[56]
    海河流域 水体/沉积物 地表水和沉积物中聚/全氟烷基物质(PFAS) Unmix 消防泡沫/含氟聚合物加工助剂(36.6%)是主要来源 2020[57]
    江苏省湖泊 沉积物 全氟烷基物质(PFASs) PCA-MLR,PMF和Unmix 纺织品处理来源(20.6%),含氟聚合物加工助剂/氟树脂涂层来源(52.4%),纺织品处理/金属镀层来源(20.2%)和贵金属来源(6.8%) 2017[58]
    滇池 沉积物 全氟化合物(PFC) PCA-MLR、PMF和Unmix PFOS因子(46%)和PFOA因子(44%)是沉积物中PFC的2个主要来源类别 2013[59]
    江苏省杭州市
    临安区
    大气 PM2.5 PCA-MLR,Unmix和PMF 尘土及燃烧源(13.9%),二次污染和交通的混合源(28.7%),海洋污染源(8.2%),粉尘和工业活动(30.2%)和未确定的污染源(19%) 2018[60]
    吉林省长春市 大气 PM10 Unmix 燃煤尘或工业扬尘(19.5%),机动车尾气或土壤风沙尘(13.1%),城市综合扬尘和其他未知尘源(67.4%) 2014[61]
    香港特别行政区 大气 VOCs Unmix 溶剂使用(30% ± 13%),机动车(27% ± 10%),LPG (18% ± 11%),LPG 和溶剂使用混合来源(16% ± 10%),天然源(4% ± 2%),石油化工(2% ± 2%),汽油挥发
    (2% ± 2%),生物质/生物燃料燃烧(1% ± 2%)
    2013[62]
    吉林省桦甸市夹皮沟矿区 大气 Hg Unmix Unmix模型解析出4个污染源:交通源、土壤源、金矿选冶点源和聚居区源;在水平尺度上,4类污染源对各监测点汞贡献值依次为:9.43、86.73、105.85和136.62ng m-3;在垂向尺度,即对各监测点50,100和150cm三层次,4类污染源汞贡献总值依次为:108.59、112.99和117.05 ng m-3;4类污染源汞贡献率大小依次为居民点 > 历史金矿点 > 土壤源 > 交通源 2013[63]
    安徽省淮北市任楼煤矿 水体 地下水常规离子 CA,FA,Unmix Unmix模型定量分析显示源1对煤系的贡献率 > 80%,源2对太灰和奥灰的贡献率分别 > 50%和 > 60% 2019[64]
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    表  3  主要的污染物源解析受体模型

    Table  3.   Mainly source apportionment receptor models for pollutants

    受体模型
    Receptor model
    定性/定量
    Qualitative/Quantitative
    优点
    Advantage
    缺点
    Disadvantage
    主成分分析法(PCA) 定性 相关研究表明源识别结果相对可靠;操作简单 识别源数量有限,并非直接针对数据本身,而是对数据产生的偏差进行分析;无法定量给出源贡献
    正定矩阵因子分析法(PMF) 定量 通过添加不确定性数据来对每个数据点进行逐点分析;可以通过Exclude Samples工具剔除数据进而对优化运算结果 没有直观的因子数显示,需要设置多个因子数进行多次运算以获得目标矩阵Q的最小值
    Unmix模型 定量 源贡献结果均为正值;直接针对样本浓度数据进行计算,无需对数据进行复杂的转换;可以直观显示解析结果的好坏;自带物种选择工具可以剔除不合理的数据 Unmix模型的运算结果高度取决于所选择的物种,因此需要数据质量较高(高于检出限)的,缺失值较少(缺失值应 ≤ 75%)的数据;样本数据量越大,解析效果越好,因此需要的样本量较大
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-08-14
  • 修回日期:  2021-03-25
  • 刊出日期:  2021-06-04

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