Absorption Characteristics and Pollution Evaluation of Pb and Cd by Vaccinium uliginosum L. in the Greater Khingan Mountains
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摘要:目的 研究大兴安岭地区自然生境中笃斯越橘叶片、果实及土壤中铅（Pb）和镉（Cd）的含量，为自然生境中笃斯越橘对Pb和Cd的吸收特征及果实品质评价提供基础数据支撑。方法 以大兴安岭地区笃斯越橘天然种群为研究对象，通过分析其叶片、果实及所生长的土壤中Pb和Cd的含量，应用模型拟合，明确笃斯越橘对土壤中Pb和Cd的吸收特性；通过相关分析，明确影响笃斯越橘叶片及果实中Pb和Cd含量的环境因子；通过标准比较及潜在生态风险评价法，明确笃斯越橘叶片及果实受Pb和Cd的污染程度。结果 ① 笃斯越橘叶片、果实及土壤中Pb和Cd含量均为空间中等程度变异。② Pb和Cd在笃斯越橘土壤到叶片及果实中的迁移系数（CRs）随土壤中有效态Pb和Cd浓度的增加而减小，该趋势可被Langumir曲线模型较好的拟合。③土壤中较高的碱解氮含量有利于笃斯越橘叶片及果实对Pb的吸收，较高的有效Cd含量有利于叶片及果实对Cd的吸收。④大兴安岭地区笃斯越橘叶片中Pb含量高于国家食品标准GB 2762—2017中Pb含量限值，果实中Pb及叶片和果实中Cd含量远小于国家食品标准GB 2762—2017中Pb和Cd含量限值，果实中Pb和Cd潜在生态风险均较低。结论 Langumir曲线模型可较好的拟合大兴安岭地区笃斯越橘叶片及果实对土壤中Pb和Cd的吸收特性；笃斯越橘果实中Pb和Cd潜在生态风险均较低。
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关键词:
- 大兴安岭 /
- 笃斯越橘 /
- Langumir模型 /
- 铅和镉 /
- 元素迁移系数(CRs)
Abstract:Objective The aims were to study the contents of Pb and Cd in leaves and fruits of Vaccinium uliginosum L. under natural habitats in the Greater Khingan Mountains, which provided basic data support for the absorption characteristics of Pb and Cd in plant and soil.Methods Taking the natural population of Vaccinium uliginosum L. in the Greater Khingan Mountains as the research object, the absorption characteristics of Vaccinium uliginosum L. to Pb and Cd in soil were determined by analyzing and applying models fitting the contents of Pb and Cd in leaves, fruits and soils. The environmental factors affecting Pb and Cd contents in Vaccinium uliginosum L. leaves and fruits were identified by correlation analysis. Finally, the pollution degree of Pb and Cd in Vaccinium uliginosum L. leaves and fruits were determined by standard comparison method and potential ecological risk assessment method.Results ① The contents of Pb and Cd in soil, leaf and fruit showed moderate spatial variations. ② The migration coefficients (CRs) of Pb and Cd from soil to leaf and fruit of Vaccinium uliginosum L. decreased with the increase of Pb and Cd contents in soil, which could be well fitted by Langumir curve model. ③ The higher alkali-hydrolyzed nitrogen was beneficial to the absorption of Pb by leaf and fruit, and the higher available Cd was beneficial to the absorption of Cd by leaf and fruit. ④ The Pb contents in leaf of Vaccinium uliginosum L. in the Greater Khingan Mountains were higher than the limit value of the National Food Standard (GB2762-2017), the Pb contents in fruit and Cd contents in leaf and fruit of Vaccinium uliginosum L. were far lower than the limit value of National Food Standards (GB 2762—2017). The potential ecological risks of Pb and Cd in fruits were very low.Conclusion The Langumir curve model could well fit the absorption characteristics of Pb and Cd by Vaccinium uliginosum L. leaf and fruit in the Greater Khingan Mountains. The potential ecological risks of Pb and Cd were low. -
【研究意义】随着人们健康意识的日益提高，重金属污染已经成为世界关注的焦点。土壤－植物系统是矿质元素生物地球化学循环的重要环节，重金属元素可以通过生物地化循环过程从外界进入植物体，并最终通过食物链在人体内富集[1]。因此，明确重金属被植物吸收的特性及对植物的污染程度至关重要。【前人研究进展】生物不可利用的毒性重金属元素（Pb和Cd等）可通过诱导氧化应激等致病途径损害植物的生理机能[2]。重金属元素从土壤到植物的转移是对植物产生影响的一个关键过程，该过程可用重金属元素从土壤向植物中的迁移系数（CRs），即元素在植物与土壤中的浓度比来表征[3]。目前对土壤-植物系统重金属的研究还主要集中于典型污染地区，在自然条件下，植物对重金属摄取的研究仍相对缺乏。植物对土壤中金属元素的吸收效率与金属元素的含量之间并非呈现线性关系，而是当土壤金属元素浓度较低时，元素可被植物更有效地吸收，当土壤金属元素浓度增高时该吸收过程逐渐趋缓[4]，Langumir模型和Freundlich模型可较好的拟合这种吸收特征[5-6]。同时，这种非线性的吸收特性因植物及元素种类而异，存在着种间差异性[7]。笃斯越橘（Vaccinium uliginosum L.）在我国主要分布于大、小兴安岭及长白山地区[8]，为该区林下植被中的优势种，基本完全处于野生状态[9]，其生境中土壤基质的pH一般小于5.5，较强的酸性使土壤重金属元素的生物有效性相对较高，更容易被植物吸收利用，故研究笃斯越橘对重金属元素的吸收特性对明确其果实的食用安全性意义重大。我国对自然生境中重金属的研究仍然相对缺乏，早期的个别学者对长白山及大兴安岭地区少数几种重金属含量进行了研究。李亚东等[10]对长白山地区笃斯越橘叶片Cu和Zn等几种矿质元素含量变化进行了研究。白永超等[11]对大兴安岭地区笃斯越橘叶片与土壤中Zn和Cu的进行了研究。【本研究切入点】对于毒性的重金属元素Cd和Pb等的研究极为缺乏，仅Bai等[12]对长白山地区笃斯越橘与土壤中的Pb含量进行基本分析。随着当前环境条件的急剧变化，笃斯越橘生长基质的矿质元素含量也会随之发生相应的变化，故进一步掌握笃斯越橘叶片及果实对重金属的吸收特征具有明显的理论意义。目前，针对大兴安岭地区自然生境下笃斯越橘对Pb和Cd吸收及生态风险的研究鲜见报道。【拟解决的问题】本研究以大兴安岭地区笃斯越橘天然种群为研究对象，通过分析其生长土壤、叶片及果实中Pb和Cd的含量，应用模型拟合，明确笃斯越橘对土壤中Pb和Cd的吸收特性；通过相关分析，明确影响笃斯越橘叶片及果实中Pb和Cd的土壤因子；通过标准比较及潜在生态风险评价法，明确笃斯越桔叶片及果实中Pb和Cd的污染程度。为自然生境下笃斯越橘对Pb和Cd的吸收特征及果实品质评价提供理论支撑。
1. 材料与方法
1.1 研究区域概况
本研究以黑龙江大兴安岭阿木尔林业局所辖林区为研究区域（52°15′03″ ~ 53°33′15″ N， 122°38′30″ ~ 124°05′05″ E），该区域笃斯越橘总蕴藏量在大兴安岭地区居首，海拔范围248 ~ 1 397 m，年均气温−5 ℃，年均降水量约455 mm，年无霜期90 ~ 120 d，属寒温带大陆性季风气候。笃斯越橘生境主要有水湿地及山地2种类型。其中，水湿地生境中笃斯越橘的根系层主要为腐殖质及草甸土，主要伴生植物为落叶松（Larix gmelini）、白桦（Betula platyphylla）、柴桦（Betula fruticosa）、杜香（Ledum palustre）；山地林下生境中笃斯越橘的根系层以棕色针叶林土为主，腐殖质含量较高，主要伴生植物包括落叶松、白桦、红豆越橘（Vaccinium vitis）及忍冬（Lonicera caerulea）。
1.2 样品的采集与分析
1.2.1 样品采集及处理
2018年8月，在研究区内东、南、西、北四个方向主要道路边200 m外采集叶片、果实及土壤，各样品间距为10 km，总共选择66个笃斯越橘集中分布区域，采样点具体坐标见表1。每个区域设置1个10 × 10 m的样方，每个样方中按“Z”形采集植株的叶片，以笃斯越橘3 ~ 4 a基生枝条为代表枝条，采集新梢中部叶片200枚作为1个叶片样品，同时采集果实及根系集中分布区（0 ~ 20 cm）土壤样品，共采集土壤、叶片及果实样品各66份。将采集的叶片及果实带回实验室用去离子水洗净，晾干，105 ℃杀青30 min，80 ℃烘干、粉碎、过0.15 mm尼龙筛备用；土壤自然风干，过0.15 mm尼龙筛备用。
表 1 笃斯越橘采样点的地理坐标Table 1. Longitude and latitude coordinates of sampling sites of Vaccinium uliginosum L.样点
Sampling site经度
Longitude
(E)纬度
Latitude
(N)样点
Sampling site经度
Longitude
(E)纬度
Latitude
(N)样点
Sampling site经度
Longitude
(E)纬度
Latitude
(N)1 123º07ʹ21″ 52º52ʹ13″ 23 123º11ʹ50″ 52º49ʹ01″ 45 123º33ʹ00″ 52º45ʹ30″ 2 123º05ʹ05″ 52º53ʹ39″ 24 123º14ʹ17″ 52º51ʹ02″ 46 123º34ʹ10″ 52º43ʹ28″ 3 123º01ʹ13″ 52º54ʹ54″ 25 123º18ʹ41″ 52º52ʹ09″ 47 123º48ʹ26″ 52º41ʹ49″ 4 122º58ʹ14″ 52º56ʹ25″ 26 123º21ʹ49″ 52º51ʹ16″ 48 123º44ʹ17″ 52º42ʹ04″ 5 122º55ʹ14″ 52º57ʹ22″ 27 123º26ʹ25″ 52º50ʹ33″ 49 123º44ʹ18″ 52º42ʹ06″ 6 122º50ʹ58″ 52º56ʹ31″ 28 123º26ʹ26″ 52º50ʹ34″ 50 123º39ʹ11″ 52º41ʹ31″ 7 123º10ʹ37″ 52º50ʹ29″ 29 123º29ʹ27″ 52º48ʹ50″ 51 123º16ʹ04″ 52º52ʹ04″ 8 123º11ʹ53″ 52º48ʹ57″ 30 123º30ʹ12″ 52º47ʹ12″ 52 123º16ʹ05″ 52º52ʹ03″ 9 123º12ʹ07″ 52º47ʹ10″ 31 123º33ʹ08″ 52º45ʹ32″ 53 123º19ʹ08″ 52º53ʹ37″ 10 123º11ʹ06″ 52º44ʹ25″ 32 123º33ʹ04″ 52º43ʹ31″ 54 123º19ʹ18″ 52º56ʹ25″ 11 123º10ʹ59″ 52º42ʹ14″ 33 122º42ʹ37″ 52º56ʹ52″ 55 123º22ʹ31″ 53º01ʹ07″ 12 123º09ʹ06″ 52º39ʹ26″ 34 122º46ʹ29″ 52º56ʹ00″ 56 123º22ʹ36″ 53º04ʹ06″ 13 123º12ʹ47″ 52º36ʹ25″ 35 122º38ʹ43″ 52º56ʹ46″ 57 123º22ʹ27″ 53º04ʹ07″ 14 123º13ʹ00″ 52º34ʹ12″ 36 122º45ʹ02″ 52º48ʹ13″ 58 123º25ʹ14″ 53º06ʹ45″ 15 123º11ʹ32″ 52º32ʹ07″ 37 122º46ʹ07″ 52º48ʹ52″ 59 123º26ʹ22″ 53º08ʹ55″ 16 123º08ʹ45″ 52º29ʹ14″ 38 122º50ʹ48″ 52º42ʹ11″ 60 123º25ʹ22″ 53º11ʹ29″ 17 123º08ʹ41″ 52º29ʹ14″ 39 122º39ʹ23″ 52º44ʹ55″ 61 123º24ʹ37″ 53º13ʹ52″ 18 123º08ʹ47″ 52º29ʹ13″ 40 122º36ʹ26″ 52º47ʹ59″ 62 123º25ʹ23″ 53º17ʹ24″ 19 123º06ʹ39″ 52º28ʹ10″ 41 122º42ʹ54″ 52º46ʹ03″ 63 123º29ʹ12″ 53º18ʹ54″ 20 123º03ʹ00″ 52º25ʹ35″ 42 123º13ʹ32″ 52º24ʹ37″ 64 123º32ʹ41″ 53º20ʹ19″ 21 123º00ʹ01″ 52º25ʹ26″ 43 123º17ʹ11″ 52º23ʹ03″ 65 123º36ʹ38″ 53º18ʹ02″ 22 122º59ʹ57″ 52º25ʹ28″ 44 123º49ʹ20″ 52º40ʹ43″ 66 123º39ʹ17″ 53º17ʹ53″ 1.2.2 样品测定分析
土壤有机碳应用总有机碳氮分析仪（Analytik jena2100S，德国）测定。土壤pH（水土比2.5∶1）、土壤电导率、土壤碱解氮、土壤速效磷及土壤速效钾参照《土壤农化分析》中的方法测定[13]。土壤Pb和Cd采用M3法浸提[14]，应用原子吸收分光光度计（Thermo3500，美国）-石墨炉法测定。笃斯越橘叶片及果实Pb和Cd应用HNO3-HClO4（3∶1）混合消解[15]，应用原子吸收分光光度计－石墨炉法测定。
1.2.3 笃斯越橘叶片对重金属吸收特性的方程拟合
本研究应用扩展的Langumir模型（Equation 1）及Freundlich模型（Equation 2）对土壤有效态Pb和Cd含量与Pb和Cd从土壤到叶片及果实中的迁移系数（CRs）之间的变化关系进行拟合。
$$ \rm{ Langumir 模型: Y=1 /\left(a + b X^c\right)}^{[16]} $$ (1) $$ \rm{Freundlich 模型: Y=k \times X^n}^{[17]} $$ (2) 其中，Y为重金属Pb和Cd从土壤向植物中的迁移系数（CRs），即Pb和Cd在植物与土壤中的含量比（CRs = Cleaf (fruit) /Csoil）；X为土壤中有效态Pb和Cd的含量；a、b、c和k、n分别为Langumir模型及Freundlich模型的模型参数。
1.2.4 污染评价方法
本研究采用标准比较法及潜在生态风险评价法对笃斯越橘叶片及果实中Pb和Cd的污染程度进行评估，其中标准比较法的参比标准为食品安全国家标准GB 2762—2017，其中Pb的含量限值为0.2 mg kg–1（鲜样），Cd的含量限值为0.05 mg kg–1（鲜样）。潜在生态风险指数的计算公式如下:
$$ C_f^i=\mathrm{C}_i / C_n^i $$ (3) $$ E_r^i=T_r^i \times C_f^i $$ (4) 式中，
$ {E}_{r}^{i} $ 为第i种重金属的单因子潜在生态风险指数；$ {C}_{f}^{i} $ 为第i种重金属的污染系数；Ci为笃斯越橘叶片或果实Pb或Cd含量的实测值，单位mg kg–1；$ {C}_{n}^{i} $ 为食品安全国家标准GB2762-2012中Pb或Cd含量的限值，本研究中按干重计算，即Pb为2 mg kg–1，Cd为0.5 mg kg–1；$ {T}_{r}^{i} $ 为第i种重金属的毒性参数；元素Pb和Cd的毒性系数分别为5和30。潜在生态风险指数分级标准见表2。表 2 潜在生态风险指数法分级标准Table 2. Classification criteria of the potential ecological risk index潜在生态风险$ {E}_{r}^{i} $范围
Range of potential
ecological risk $ {E}_{r}^{i} $单因子生态风险污染程度
Degree of single factor
ecological risk pollution$ {E}_{r}^{i} $<40 无风险 40 ≤ $ {E}_{r}^{i} $ < 80 一般风险 80 ≤ $ {E}_{r}^{i} $ < 160 中等风险 160 ≤ $ {E}_{r}^{i} $ < 320 高风险 320 ≤ $ {E}_{r}^{i} $ 极高风险 1.3 数据处理
用SPSS20.0（SPSS，Inc.，美国）软件对土壤性质及笃斯越橘叶片和果实Pb和Cd含量进行pearson相关性分析，应用Origin2017（Originlab，美国）对Pb和Cd从土壤向笃斯越橘叶片和果实中的迁移系数进行Langumir模型、Freundlich模型及直线方程的拟合及绘图。
2. 结果与分析
2.1 笃斯越橘叶片、果实及土壤中Pb和Cd的含量分布特性
对大兴安岭地区笃斯越橘土壤、叶片及果实中Pb和Cd含量分析（图1）可知，土壤有效态Pb和Cd的含量范围分别在0.21 ~ 3.27及0.02 ~ 0.15 mg kg–1之间，平均值分别为1.21和0.07 mg kg–1，变异系数分别为56.8%及45.9%；叶片Pb和Cd的含量范围分别在0.21 ~ 3.61及0.01 ~ 0.11 mg kg–1之间，平均值分别为2.28和0.07 mg kg–1，变异系数分别为45.5%及52.1%；果实Pb和Cd的含量范围分别在0.11 ~ 0.56及0.01 ~ 0.04 mg kg–1之间，平均值分别为0.29和0.02 mg kg–1，变异系数分别为37.4%及27.7%。土壤、叶片及果实中Pb和Cd的含量均为空间中等程度变异。其中Pb在叶片中的含量高于其在土壤中的含量，且远高于其在果实中的含量；Cd在叶片与土壤中的含量大致相当，且远高于其在果实中的含量。表明笃斯越橘叶片对Pb具有的一定的富集作用。
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图 1 笃斯越橘土壤、叶片及果实中Pb和Cd的含量Figure 1. Contents of Pb and Cd in soil, leaf and fruit of V. uliginosum2.2 笃斯越橘叶片及果实对Pb和Cd的吸收特性
通过土壤有效态Pb/Cd含量和笃斯越橘叶片及果实中Pb/Cd含量关系的散点图（图2）可知，笃斯越橘叶片及果实中Cd含量与土壤有效态Cd含量之间呈线性相关，而Pb含量与土壤有效态Pb含量无相关性。
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图 2 笃斯越橘叶片与果实中Pb和Cd含量与土壤有效态Pb和Cd含量的关系图Figure 2. Pb and Cd Concentrations in leaf and fruit and available Pb and Cd concentrations in soil应用Langumir、Freundlich和线性方程对Pb和Cd的迁移系数（CRs）与土壤有效态Pb和Cd含量的数据进行拟合，可明确笃斯越橘叶片及果实对Pb和Cd的吸收特征（图3）。Langumir和Freundlich模型的拟合度明显优于直线方程模型，且Langumir模型的拟合度最佳。总体表现为笃斯越橘叶片和果实对Pb和Cd的CRs值在土壤有效态Pb和Cd含量低时较高，在土壤有效态Pb和Cd含量高时较低，即随土壤有效态Pb和Cd含量的增加而逐渐降低。
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图 3 叶片、果实与土壤有效态Pb和Cd浓度比（CRs）与土壤有效态Pb和Cd含量关系（a：叶片Pb；b：叶片Cd；c：果实Pb；d：果实Cd）Figure 3. Concentration ratios (CRs) of Pb and Cd in leaf and fruit and the relationships as with soil available Pb and Cd concentrations2.3 笃斯越橘叶片与果实中重金属（Cd和Pb）与土壤因子的关系
土壤是植物矿质元素的主要供给库，研究土壤因子与笃斯越橘叶片与果实中重金属Pb和Cd的相关性，可了解土壤因子对笃斯越橘叶片及果实的影响。由笃斯越橘叶片、果实中Pb/Cd与土壤因子的相关性（图4）可知，叶片Pb含量与土壤碱解氮呈极显著正相关（P < 0.01），与土壤有机碳及电导率呈显著正相关（P < 0.05），果实中Pb含量与土壤pH及碱解氮呈显著正相关（P < 0.05）；叶片及果实Cd含量与土壤有效Cd呈极显著正相关（P < 0.01）。土壤pH与土壤有效Pb含量呈显著正相关（P < 0.05）；土壤有机碳、EC及碱解氮与土壤有效态Cd含量呈极显著正相关（P < 0.01）。由笃斯越橘叶片与果实中Pb/Cd的相关性（图5）可知，叶片Pb/Cd与果实中Pb/Cd呈极显著正相关（P < 0.01）。
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图 4 笃斯越橘叶片与果实Cd和Pb含量与土壤中主要化学性质的pearson相关性*表示存在显著性差异（P < 0.05）; **表示存在显著性差异（P < 0.01）Figure 4. Pearson correlation between Cd and Pb contents of leaf and fruit of V. uliginosumin and the chemical index of soil![]()
图 5 Pb和Cd在笃斯越橘叶片与果实中相关性Figure 5. Correlation between Pb and Cd in leaf and fruit of V. uliginosumin2.4 笃斯越橘叶片与果实中重金属（Cd和Pb）的污染评价
由笃斯越橘叶片和果实中Pb和Cd含量的描述性统计（表3）可知，笃斯越橘叶片Pb含量高于国家食品标准GB 2762—2017的限值，而果实中Pb及叶片和果实中Cd含量远低于国家食品标准GB 2762—2017的限值，同时果实中Pb和Cd含量更是远低于叶片中Pb和Cd含量。
表 3 笃斯越橘叶片和果实Pb和Cd含量的描述性统计Table 3. Descriptive statistics of Pb and Cd contents of leaves and fruits of V. uliginosumin重金属元素
Heavy metal element最小值
Minimum value
(mg kg–1)最大值
Maximum value
(mg kg–1)平均值
Mean value
(mg kg–1)标准差
Standard deviation
(mg kg–1)国家食品标准
National Food Standard
(mg kg–1)叶片Pb 0.063 1.084 0.645 0.311 0.2 果实Pb 0.011 0.056 0.029 0.011 0.2 叶片Cd 0.009 0.005 0.021 0.007 0.05 果实Cd 0.001 0.004 0.002 0.001 0.05 注：表中数据为笃斯越橘新鲜叶片和果实中Pb和Cd含量，通过测定叶片及果实的含水量换算得出。
由表4可知，叶片和果实中Pb和Cd的潜在生态风险指数均小于40，处于无风险等级，其中果实的污染指数远小于叶片的污染指数。果实为笃斯越橘与人类食物链的链接环，果实中Pb和Cd的含量极低，且均处于无风险等级，表明果实品质十分安全。
表 4 笃斯越橘叶片及果实中Pb和Cd的潜在生态风险指数$ {E}_{r}^{i} $ 的描述性统计Table 4. Descriptive statistics of index of potential ecological risk$ {E}_{r}^{i} $ of Pb and Cd in leaves and fruits of V. uliginosumin重金属元素
Heavy metal element最小值
Minimum value最大值
Maximum value平均值
Mean value标准差
Standard deviation叶片Pb 1.58 27.10 16.13 7.78 果实Pb 0.28 1.40 0.73 0.28 叶片Cd 5.40 3.00 12.60 4.20 果实Cd 0.60 2.18 1.20 0.60 3. 讨论
3.1 笃斯越橘叶片、果实及其土壤Pb和Cd含量
本研究表明，笃斯越橘叶片、果实及其生境土壤中Pb和Cd的含量均为空间中等程度变异。说明笃斯越橘叶片、果实及其生境土壤受到了一定的干扰，这可能使土壤中的Pb和Cd含量发生改变，这与张继舟等[18]的研究结果相符。大兴安岭地区有茂密原始森林，为中国重要的林业基地之一，但由于自然多变的环境，森林火灾时有发生，消防灭火可能是外源Pb和Cd加入的重要原因。
3.2 笃斯越橘叶片及果实对Pb和Cd的吸收特性
本研究表明，笃斯越橘叶片及果实对Pb/Cd的吸收特性可用Langumir模型很好的拟合，即笃斯越橘叶片及果实对Pb/Cd的CRs值均在土壤有效态Pb和Cd含量低时较高，且随土壤有效态Pb和Cd含量增加而逐渐降低。Krauss等[19]通过对Slovakia农田土壤中的小麦对重金属Cd、Zn、Pb和Cu的吸收特点的研究得出，小麦对Cd和Zn的吸收特性更符合曲线模型，并可用Freundlich模型较好的拟合。Tuovinen等[7]通过对芬兰北方寒冷地区森林土壤中5种植物对几种重金属的吸收特性的研究表明，5种植物对几种重金属的吸收特性可以用Langumir模型很好的拟合。Azeez等[20]研究了作物对农田土壤中放射性元素的吸收特性，也得出了相同的结论。植物对土壤中元素的吸收表现为低浓度时吸收急剧增加，而高浓度时吸收逐渐趋缓[4]，本研究及以上相关研究均用不同的数学模型描述了这种吸收行为，这可解析为植物对外来元素吸收过程中自身的一种保护作用机制。吸收特性因植物及元素种类而异，存在着植物种类间及元素间的差异性[7]。自然生境中笃斯越橘叶片及果实对Pb/Cd的吸收特性恰好符合该种规律，该研究弥补了国内自然生境下笃斯越橘叶片及果实对Pb/Cd吸收特性的研究不足。
本研究中叶片和果实中Pb含量与土壤有效态Pb含量相关性不佳，而叶片和果实中Cd含量与土壤有效态Cd含量呈线性相关。该结果表明，自然状态下，笃斯越橘叶片和果实中Pb可能并非主要来源于土壤，而叶片和果实中的Cd主要来源于土壤。在自然环境中，Pb可通过空气中的飘尘通过叶片进入植物体，大气是植物Pb来源的另一个关键原因[21]。
转运系数是植物对重金属转运能力的重要指标。某些特定植物转移重金属的能力并不受土壤pH、有机质及重金属有效性的影响，而可能受制于其本身遗传特征[22]。这可能亦是笃斯越橘对Pb和Cd吸收差异的原因之一。
重金属离子从根部迁移到地上部主要通过两个途径，一是通过木质部薄壁细胞释放到导管，二是凭借根压和蒸腾作用使其在导管中运输。而重金属通常以金属鳌合态形式，通过阳离子-A TPase通道在木质部运输[23]。研究发现Cd能通过共质体途径进入根中柱进行快速积累，再通过扩散梯度进入导管[24]。这可能是笃斯越橘叶片与果实中Cd与土壤中Cd相关性显著的重要因素。而Pb进入到植物根部细胞后，会以难溶态形式聚集在液泡膜表面，降低了Pb在胞内的可迁移性，阻碍了Pb木质部装载过程[25]，故其迁移性低于Cd，这与本研究结论相符，可能是Cd与Pb在笃斯越橘中迁移积累差异的原因之一。秦余丽等[26]的研究也表明，与Pb相比，土壤中的Cd迁移性较强、生物毒性较高，容易被作物吸收和富集，即植物可食用部分的Cd含量与土壤中Cd的有效性呈正相关。
高含量的Fe可促进番茄HMA3（P1B-ATPase酶）基因在根部的表达，增加了根部细胞对Pb的区隔能力，间接地减弱了Pb在地上部的转运能力，从而降低了植物地上部Pb的累积[27]。笃斯越橘土壤中Fe含量较高[28]，可能促使笃斯越橘某些基因产生类似的作用，而抑制土壤中Pb进一步在地上部迁移累积。
3.3 土壤因子对笃斯越橘叶片及果实中Pb和Cd含量的影响
本研究得出土壤碱解氮对笃斯越橘叶片和果实吸收Pb起到重要作用。氮素是影响植物生长最重要的矿质元素，是蛋白及核酸的重要组分，在分子组成、代谢和及遗传方面意义重大[29]。适当的氮素吸收可改善植物的生长状况，调节体内渗透压，刺激酶活，提高光合效率，减缓重金属对植株的胁迫，保持植物的营养平衡[30-31]。氮素可减缓或消除Pb对植物的毒害，并促进植物生长[32]，这与本研究碱解氮与笃斯越橘中Pb呈现显著相关性的研究结果相符。植物可通过氮代谢合成脯氨酸等的含氮代谢产物，进而增加其对Pb的耐受性[33]。
本研究表明，土壤有效态Pb与叶片及果实中Pb含量未见相关性，土壤有效态Cd含量显著影响叶片及果实对Cd的吸收。这表明了笃斯越橘叶片及果实对重金属Pb和Cd吸收的异质性，即笃斯越橘对Pb的吸收一方面来自与土壤中有效态Pb，另一方面可能源于其他途径，如大气中的气溶胶Pb通过叶片进入笃斯越橘体内；而笃斯越橘对Cd的吸收大部分来自于土壤中的有效态Cd。前人研究表明，植物叶片中多数矿质元素与土壤中矿质元素间无显著相关性[34-36]，这与本研究土壤中Pb与叶片果实中的Pb含量无相关性的结论相符。笃斯越橘叶片Pb/Cd含量与果实Pb/Cd元素的相关性强，可能是因为植株叶片Pb/Cd为果实中Pb/Cd的直接来源，叶片的良好生长直接影响果实品质。马海洋等的研究也表明，果树叶片对矿质元素反应敏感，它既是土壤矿质元素的贮库，又是果实发育所需养分的供源，果实中矿质元素含量与叶片呈显著正相关[37]。
土壤有机碳及电导率的增加有利于笃斯越橘叶片中Pb元素的积累，可能由于有机碳中的活性物质可提高笃斯越橘叶片对Pb的利用率[38]，并且土壤有机碳的增加可增加土壤的阳离子代换量，进而增加其对Pb元素的吸收[39]，同时也说明笃斯越橘叶片是吸收Pb元素的主要器官。
3.4 笃斯越橘叶片与果实中Pb和Cd的污染评价
本研究应用标准比较法及潜在生态风险评价法评估了笃斯越橘果实中Pb和Cd的污染状况，表明大兴安岭地区笃斯越橘果实中Pb和Cd含量远小于国家食品标准GB 2762—2017中Pb和Cd含量限值，不存在潜在生态风险。
潜在生态风险评价法一般用于土壤中重金属元素的污染评价，本研究将该方法运用到笃斯越橘叶片及果实的污染评价中，同样得出了较好的结果，表明该方法亦可用于食品中重金属的污染评价。前人研究表明，大兴安岭地区土壤重金属含量较低，其中Pb处于无风险等级，20%地区的Cd处于低风险等级，80%地区的Cd处于无风险等级[18]。该研究中叶片和果实中Pb和Cd的单因子潜在风险指数
$ {E}_{r}^{i} $ 均小于40，处于无风险等级，表明果实中Pb和Cd不存在潜在生态风险。4. 结论
（1）土壤、笃斯越橘叶片及果实中Pb和Cd含量均为空间中等程度变异。
（2）自土壤至笃斯越橘叶片、果实的Pb和Cd的迁移系数（CRs）随土壤中有效态Pb和Cd浓度的增加而减小，笃斯越橘对Pb和Cd的吸收可被Langumir曲线模型较好的拟合。
（3）土壤中较高的碱解氮、有机碳含量及电导率有利于笃斯越橘叶片对土壤Pb的吸收，较高的pH值及碱解氮含量有利于笃斯越橘果实对土壤Pb的吸收，较高的有效Cd含量有利于笃斯越橘叶片及果实对Cd的吸收。
（4）大兴安岭地区笃斯越橘叶片中Pb含量高于国家食品标准GB 2762—2017中Pb含量限值，果实中Pb及叶片和果实中Cd含量远小于国家食品标准GB 2762—2017中Pb和Cd含量限值，即笃斯越橘果实中Pb和Cd潜在生态风险均较低。
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图 1 笃斯越橘土壤、叶片及果实中Pb和Cd的含量
Figure 1. Contents of Pb and Cd in soil, leaf and fruit of V. uliginosum
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图 2 笃斯越橘叶片与果实中Pb和Cd含量与土壤有效态Pb和Cd含量的关系图
Figure 2. Pb and Cd Concentrations in leaf and fruit and available Pb and Cd concentrations in soil
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图 3 叶片、果实与土壤有效态Pb和Cd浓度比（CRs）与土壤有效态Pb和Cd含量关系
（a：叶片Pb；b：叶片Cd；c：果实Pb；d：果实Cd）
Figure 3. Concentration ratios (CRs) of Pb and Cd in leaf and fruit and the relationships as with soil available Pb and Cd concentrations
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图 4 笃斯越橘叶片与果实Cd和Pb含量与土壤中主要化学性质的pearson相关性
*表示存在显著性差异（P < 0.05）; **表示存在显著性差异（P < 0.01）
Figure 4. Pearson correlation between Cd and Pb contents of leaf and fruit of V. uliginosumin and the chemical index of soil
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图 5 Pb和Cd在笃斯越橘叶片与果实中相关性
Figure 5. Correlation between Pb and Cd in leaf and fruit of V. uliginosumin
表 1 笃斯越橘采样点的地理坐标
Table 1 Longitude and latitude coordinates of sampling sites of Vaccinium uliginosum L.
样点
Sampling site经度
Longitude
(E)纬度
Latitude
(N)样点
Sampling site经度
Longitude
(E)纬度
Latitude
(N)样点
Sampling site经度
Longitude
(E)纬度
Latitude
(N)1 123º07ʹ21″ 52º52ʹ13″ 23 123º11ʹ50″ 52º49ʹ01″ 45 123º33ʹ00″ 52º45ʹ30″ 2 123º05ʹ05″ 52º53ʹ39″ 24 123º14ʹ17″ 52º51ʹ02″ 46 123º34ʹ10″ 52º43ʹ28″ 3 123º01ʹ13″ 52º54ʹ54″ 25 123º18ʹ41″ 52º52ʹ09″ 47 123º48ʹ26″ 52º41ʹ49″ 4 122º58ʹ14″ 52º56ʹ25″ 26 123º21ʹ49″ 52º51ʹ16″ 48 123º44ʹ17″ 52º42ʹ04″ 5 122º55ʹ14″ 52º57ʹ22″ 27 123º26ʹ25″ 52º50ʹ33″ 49 123º44ʹ18″ 52º42ʹ06″ 6 122º50ʹ58″ 52º56ʹ31″ 28 123º26ʹ26″ 52º50ʹ34″ 50 123º39ʹ11″ 52º41ʹ31″ 7 123º10ʹ37″ 52º50ʹ29″ 29 123º29ʹ27″ 52º48ʹ50″ 51 123º16ʹ04″ 52º52ʹ04″ 8 123º11ʹ53″ 52º48ʹ57″ 30 123º30ʹ12″ 52º47ʹ12″ 52 123º16ʹ05″ 52º52ʹ03″ 9 123º12ʹ07″ 52º47ʹ10″ 31 123º33ʹ08″ 52º45ʹ32″ 53 123º19ʹ08″ 52º53ʹ37″ 10 123º11ʹ06″ 52º44ʹ25″ 32 123º33ʹ04″ 52º43ʹ31″ 54 123º19ʹ18″ 52º56ʹ25″ 11 123º10ʹ59″ 52º42ʹ14″ 33 122º42ʹ37″ 52º56ʹ52″ 55 123º22ʹ31″ 53º01ʹ07″ 12 123º09ʹ06″ 52º39ʹ26″ 34 122º46ʹ29″ 52º56ʹ00″ 56 123º22ʹ36″ 53º04ʹ06″ 13 123º12ʹ47″ 52º36ʹ25″ 35 122º38ʹ43″ 52º56ʹ46″ 57 123º22ʹ27″ 53º04ʹ07″ 14 123º13ʹ00″ 52º34ʹ12″ 36 122º45ʹ02″ 52º48ʹ13″ 58 123º25ʹ14″ 53º06ʹ45″ 15 123º11ʹ32″ 52º32ʹ07″ 37 122º46ʹ07″ 52º48ʹ52″ 59 123º26ʹ22″ 53º08ʹ55″ 16 123º08ʹ45″ 52º29ʹ14″ 38 122º50ʹ48″ 52º42ʹ11″ 60 123º25ʹ22″ 53º11ʹ29″ 17 123º08ʹ41″ 52º29ʹ14″ 39 122º39ʹ23″ 52º44ʹ55″ 61 123º24ʹ37″ 53º13ʹ52″ 18 123º08ʹ47″ 52º29ʹ13″ 40 122º36ʹ26″ 52º47ʹ59″ 62 123º25ʹ23″ 53º17ʹ24″ 19 123º06ʹ39″ 52º28ʹ10″ 41 122º42ʹ54″ 52º46ʹ03″ 63 123º29ʹ12″ 53º18ʹ54″ 20 123º03ʹ00″ 52º25ʹ35″ 42 123º13ʹ32″ 52º24ʹ37″ 64 123º32ʹ41″ 53º20ʹ19″ 21 123º00ʹ01″ 52º25ʹ26″ 43 123º17ʹ11″ 52º23ʹ03″ 65 123º36ʹ38″ 53º18ʹ02″ 22 122º59ʹ57″ 52º25ʹ28″ 44 123º49ʹ20″ 52º40ʹ43″ 66 123º39ʹ17″ 53º17ʹ53″ 
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表 2 潜在生态风险指数法分级标准
Table 2 Classification criteria of the potential ecological risk index
潜在生态风险$ {E}_{r}^{i} $范围
Range of potential
ecological risk $ {E}_{r}^{i} $单因子生态风险污染程度
Degree of single factor
ecological risk pollution$ {E}_{r}^{i} $<40 无风险 40 ≤ $ {E}_{r}^{i} $ < 80 一般风险 80 ≤ $ {E}_{r}^{i} $ < 160 中等风险 160 ≤ $ {E}_{r}^{i} $ < 320 高风险 320 ≤ $ {E}_{r}^{i} $ 极高风险
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表 3 笃斯越橘叶片和果实Pb和Cd含量的描述性统计
Table 3 Descriptive statistics of Pb and Cd contents of leaves and fruits of V. uliginosumin
重金属元素
Heavy metal element最小值
Minimum value
(mg kg–1)最大值
Maximum value
(mg kg–1)平均值
Mean value
(mg kg–1)标准差
Standard deviation
(mg kg–1)国家食品标准
National Food Standard
(mg kg–1)叶片Pb 0.063 1.084 0.645 0.311 0.2 果实Pb 0.011 0.056 0.029 0.011 0.2 叶片Cd 0.009 0.005 0.021 0.007 0.05 果实Cd 0.001 0.004 0.002 0.001 0.05 注：表中数据为笃斯越橘新鲜叶片和果实中Pb和Cd含量，通过测定叶片及果实的含水量换算得出。
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表 4 笃斯越橘叶片及果实中Pb和Cd的潜在生态风险指数
$ {E}_{r}^{i} $ 的描述性统计Table 4 Descriptive statistics of index of potential ecological risk
$ {E}_{r}^{i} $ of Pb and Cd in leaves and fruits of V. uliginosumin重金属元素
Heavy metal element最小值
Minimum value最大值
Maximum value平均值
Mean value标准差
Standard deviation叶片Pb 1.58 27.10 16.13 7.78 果实Pb 0.28 1.40 0.73 0.28 叶片Cd 5.40 3.00 12.60 4.20 果实Cd 0.60 2.18 1.20 0.60
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